《PLAY！》讲述了金发碧眼、戴着耳环、外表顽皮的电子竞技新手翔太军司和因伤放弃篮球的天才游戏玩家田中达郎的故事。翔太被学校墙上张贴的招募海报吸引，上面写着“全国高中电子竞技锦标赛招募会员”，并联系了比他大一岁的达郎。为了进入火箭联盟这个三人小组，达郎强行邀请喜欢V-tuber的同学组成了一支名为“Underdogs”的队伍。原本在学校生活中不会见面的三人逐渐对这项运动着迷，并刻苦练习，目标是东京决赛。